האוספים המיוחדים בספרייה משלימים את האוסף הכללי. חלק מהאוספים מצויים בנפרד ממנו, חלקם במדף סגור מסיבות שונות: נדירות החומרים בהם, צורתם, מצבם הפיסי או ערכם המדעי.
האוספים כוללים חומרים נדירים ויחודיים לתחומים בהם הם מתמקדים, ומאפשרים מחקר מעמיק בנושאים נבחרים.
חלק מהאוספים מבוססים על אוספים פרטיים שנתרמו לספרייה.
פיתוח האוסף מתבצע על ידי רכישות סלקטיביות, ותרומות.

מידע נוסף על  האוספים ותוכנם מופיע להלן:

אוסף יפה לחקר הפיוט והשירה העברית ולספרות ילדים

אוסף וינר בנושא אנטישמיות, שואה ופשיזם

אוסף פייטלוביץ' בנושא אתיופיה ויהודי אתיופיה

אוסף הרברט כהן לספרים נדירים

אוסף הורודיש לתולדות הספר

אוסף ספרים חתומים

אוסף אסף שמחוני להסטוריה צבאית

אוסף מרגליות לספרות ולתרבות יידיש

אוסף בורה

האוסף  כולל ספרים וכתבי עת בתחומי ההסטוריה והתרבות של אמריקה הלטינית.
קרא עוד...

אוסף ד"ר חביב לוי למורשת התרבותית וההיסטורית של יהודי איראן